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発明の名称 高温ガス炉用燃料粒子の製造装置
発行国 日本国特許庁(JP)
公報種別 公開特許公報(A)
公開番号 特開2007−132894(P2007−132894A)
公開日 平成19年5月31日(2007.5.31)
出願番号 特願2005−328627(P2005−328627)
出願日 平成17年11月14日(2005.11.14)
代理人 【識別番号】100101432
【弁理士】
【氏名又は名称】花村 太
発明者 安田 淳
要約 課題
従来よりMTSを使用する既に確立された設備を利用することができるため、ZrC被覆層を備えた被覆燃料粒子を安価に製造することができる。

解決手段
二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、第3被覆層が、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽で昇華させたハロゲン化ジルコニウムガスと、メタンガスと、水素ガスとからなる被覆ガスを熱分解させて得られたZrC被覆層であり、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内にハロゲン化ジルコニウムを装荷する1段以上の棚段と各々の棚段の直上から棚段内のハロゲン化ジルコニウムへ流動ガスを供給する流動ガス供給手段とを備えたもの。
特許請求の範囲
【請求項1】
二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、ガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第1被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能を有する第2被覆層と、固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第3被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能と第3被覆層の保護層としての機能とを有する第4被覆層との計4層の被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、
前記第3被覆層が、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽で昇華させたハロゲン化ジルコニウムガスと、メタンガスと、水素ガスとからなる被覆ガスを熱分解させて得られたZrC被覆層であり、
前記ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内にハロゲン化ジルコニウムを装荷する1段以上の棚段と、各々の棚段の直上から棚段内のハロゲン化ジルコニウムへ流動ガスを供給する流動ガス供給手段とを備えたことを特徴とする高温ガス炉用燃料粒子の製造装置。
【請求項2】
前記ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内が、温度調節を200〜600℃の範囲、精度±1℃で調整可能なことを特徴とする請求項1に記載の高温ガス炉用燃料粒子の製造装置。
【請求項3】
前記燃料粒子が、直径範囲0.4〜0.7mm、真球度1.2以下、1バッチ当たりの投入量を5.5kg以下であることを特徴とする請求項1又は2に記載の高温ガス炉用燃料粒子の製造装置。
発明の詳細な説明
【技術分野】
【0001】
本発明は例えば被覆工程で使用する流動床設備への第3被覆層(ZrC層)に使用する流動ガス・被覆ガス供給に関するものである。
【背景技術】
【0002】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学的反応の起こらないヘリウムガスなどの気体を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことが可能であり、約900℃の高温熱は、発電は勿論のこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【0003】
高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約350〜650ミクロンの燃料核の周囲に計4層の被覆層を施している。第1被覆層は密度約1g/cm の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物(FP)のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第2被覆層は密度約1.8g/cm の高密度分解炭素でガス状FPの保持機能を有する。
【0004】
第3被覆層は密度約3.2g/cm の炭化珪素(以下、SiCと称す)で固体FPの保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第4被覆層は、第2被覆層と同様の密度約1.8g/cm の高密度熱分解炭素でガス状FPの保持機能と共に第3被覆層の保護層としての機能も持っている。
【0005】
一般的な被覆燃料粒子の直径は約500〜1000ミクロンである。被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成形加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【0006】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。
【0007】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを掛け、表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミック状二酸化ウランからなる燃料核となる。
【0008】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。第1被覆層の低密度炭素の場合は、約1400℃でアセチレン(C)を熱分解する。第2、4被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約1400℃でプロピレン(C)を熱分解する。第3被覆層のSiCの場合は約1600℃でメチルトリクロロシラン(CHSiCl;以下、MTSと記す)を熱分解する。
【0009】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、増結剤からなる黒鉛マトリックス材と共に中空円筒形又は円筒形にプレス成型又はモールド成型した後、焼成して得られる(例えば、特許文献1参照)。
【0010】
図3は従来の流動床−被覆ガス,流動ガスの供給装置の構成を示す説明図である。図3に示す通り、流動床本体へ供給される被覆ガスB−1〜3,流動ガスA−1〜2は、開閉弁と流量計でそれぞれ独立に制御することができる。第1,2,4被覆層は、流動ガスA−1に被覆ガスB−1,B−2を混合させて使用する。第3被覆層は、流動ガスA−2と流動ガスA−2をMTS蒸発ガス発生槽に通し得られた被覆ガスB−3を混合させて使用する。各種ガスは、開閉弁C−1−1を通過し、流動床本体へ供給される。
【0011】
第1被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−1を操作する。即ち、開閉弁A−1−1,A−1−3を開とし、流量計A−1−2で調整する。次に被覆ガスB−1を操作する。開閉弁B−1−1,B−1−3を開とし、流量計B−1−2で調整する。
【0012】
第2,4被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−1を操作する。即ち、開閉弁A−1−1,A−1−3を開とし、流量計A−1−2で調整する。次に被覆ガスB−1,B−2を操作する。開閉弁B−1−1,B−1−3,B−2−1,B−2−3を開とし、流量計B−1−2,B−2−2で調整する。
【0013】
第3被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−2を操作する。即ち、開閉弁A−2−1,A−2−3を開とし、流量計A−2−2で調整する。次に被覆ガスB−3を操作する。即ち、開閉弁B−3−1,B−3−3,B−3−4を開とし、流量計B−3−2で調整する。
【特許文献1】特開2000−284084号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0014】
しかしながら、第3被覆層はSiC層以外に耐高温性能、FP耐食性が高く高燃焼化に期待されているZrC層(密度約6.59g/cm )がある。しかし、従来法は液体であるMTSを使用し、比較的低温でガス供給することしか考慮していないため、粉末を使用し、比較的高温(300〜500℃)でガス供給を行う必要のあるZrC被覆を行うことはできない。
【0015】
そこで、本発明は、従来の設備を大幅に改善する必要がなく、且つ、安価にZrC被覆を適用できる装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0016】
請求項1に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子の製造装置は、二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、ガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第1被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能を有する第2被覆層と、固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第3被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能と第3被覆層の保護層としての機能とを有する第4被覆層との計4層の被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、
前記第3被覆層が、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽で昇華させたハロゲン化ジルコニウムガスと、メタンガスと、水素ガスとからなる被覆ガスを熱分解させて得られたZrC被覆層であり、
前記ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内にハロゲン化ジルコニウムを装荷する1段以上の棚段と、各々の棚段の直上から棚段内のハロゲン化ジルコニウムへ流動ガスを供給する流動ガス供給手段とを備えたことを特徴とするものである。
【0017】
請求項2に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子の製造装置は、請求項1に記載のハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内が、温度調節を200〜600℃の範囲、精度±1℃で調整可能なことを特徴とするものである。
【0018】
請求項3に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子の製造装置は、請求項1又は2に記載の燃料粒子が、直径範囲0.4〜0.7mm、真球度1.2以下、1バッチ当たりの投入量を5.5kg以下であることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【0019】
本発明は、従来よりMTSを使用する既に確立された設備を利用することができるため、ZrC被覆層を備えた被覆燃料粒子を安価に製造することができるという効果がある。具体的には、第3被覆層のみSiC被覆層からZrC被覆層に変更する場合に、メタンガスB−3配管及びハロゲン化ジルコニウムガス発生槽を追加すること、更に好ましくは、ハロゲン化ジルコニウムガス出口経路の加熱・保温を追加することにより、達成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【0020】
ZrC層被覆を行う場合は、金属ジルコニウム(Zr)と臭素(Br )とメタンガス(CH )と水素ガス(H )とを使用する方法と、ハロゲン化ジルコニウム(ZrCl )とメタンガス(CH )と水素ガス(H )とを使用する方法があり、本発明は、後者の方法を利用したZrC被覆ガス供給装置である。
【0021】
即ち、本発明では、二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、ガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第1被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能を有する第2被覆層と、固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第3被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能と第3被覆層の保護層としての機能とを有する第4被覆層との計4層の被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、第3被覆層が、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽で昇華させたハロゲン化ジルコニウムガスと、メタンガスと、水素ガスとからなる被覆ガスを熱分解させて得られたZrC被覆層であり、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内にハロゲン化ジルコニウムを装荷する1段以上の棚段と、各々の棚段の直上から棚段内のハロゲン化ジルコニウムへ流動ガスを供給する流動ガス供給手段とを備えるものである。これにより、従来よりMTSを使用する既に確立された設備を用いて、第3被覆層のみSiC被覆層からZrC被覆層に変更する場合に、ZrC被覆層を備えた被覆燃料粒子を安価に製造することができる。
【0022】
本発明のハロゲン化ジルコニウムは、ZrCl、ZrBrの何れかが望ましく、設定温度はZrCl、ZrBrの昇華点を基準に調節することが望ましい。尚、ZrCl の昇華点は、約350℃である。
【0023】
本発明の好ましい実施態様としては、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内が、温度調節を200〜600℃の範囲、精度±1℃で調整可能なものが好ましくは選ばれる。200℃より下回ると昇華されたハロゲン化ジルコニウムが析出するためであり、好ましくは、設定温度は用いるハロゲン化ジルコニウムの昇華点を基準に調節することが望ましく、例えば、ZrCl の昇華点は、約350℃であるため、350℃以上とする。また、600℃を上回る場合には、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽、配管の構成材料を耐熱性の材料で構成する必要があるためである。
【0024】
また、好ましくは、本発明のハロゲン化ジルコニウムガス発生槽の出口部分から流動床反応装置までの配管表面温度を加熱及び/又は保温する配管温度調整手段を更に備える。これにより、配管温度調整手段を追加したのみで安価に被覆燃料粒子を製造することができる。尚、この配管温度調整手段での好ましい温度調節は、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽内と同様に、温度調節を200〜600℃の範囲、精度±1℃で調整可能なものが選ばれる。200℃より下回ると一旦昇華されたハロゲン化ジルコニウムが析出するためであり、また、600℃を上回る場合には、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽、配管の構成材料を耐熱性の材料で構成する必要があるためである。
【0025】
この配管温度調整手段としては、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽の出口部分から流動床反応装置までの配管表面温度を加熱及び/又は保温するものであればよい。具体的には、配管表面に加熱材や保温材等を配して、配管の表面全体を加熱・保温でき、より好ましくは、発生槽の設定温度と同様に温度制御ができることが望ましい。これにより、予め定められた設定温度により昇華して発生したハロゲン化ジルコニウムガスが配管内を流れる間に冷却され、固体化(再結晶化)するのを防ぐためである。
【0026】
また、本発明で用いる燃料粒子としては、好ましくは、直径範囲0.4〜0.7mm、真球度1.2以下であり、流動床反応装置での被覆は、好ましくは、1バッチ当たりの投入量を5.5kg以下である。
【実施例】
【0027】
図1は本発明の流動床−被覆ガス,流動ガスの供給装置の構成を示す説明図である。図1に示す通り、図3に示す従来の流動床装置の一部を改良して流動ガス・被覆ガス供給システムを付けた。流動ガスA−1はアルゴンガス(Ar)、流動ガスA−2は水素ガス(H)とした。被覆ガスB−1はアセチレンガス(C)、被覆ガスB−2はプロピレンガス(C)、被覆ガスB−3はメタンガス(CH)とした。
【0028】
流動床装置本体11へ供給される被覆ガスB−1〜3,流動ガスA−1〜2は、従来法と同様に開閉弁と流量計でそれぞれ独立に制御することができる。第1,2,4被覆層は、従来法と同様に流動ガスA−1に被覆ガスB−1,B−2を混合させて使用する。
【0029】
第3被覆層は、従来法と異なり、ハロゲン化ジルコニウムガスと流動ガスA−2(H)と被覆ガスB−3(CH)とを混合したものを用いる。この場合、ハロゲン化ジルコニウムガスは、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽10内に保持されたハロゲン化ジルコニウム12をヒータ14で加熱して昇華されたガスを流動ガスA−1(Ar)で流動させる。各種ガスは、開閉弁C−1−1を通過し、流動床装置本体11へ供給される。
【0030】
第1被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−1を操作する。即ち、開閉弁A−1−1,A−1−3を開とし、流量計A−1−2で調整する。次に被覆ガスB−1を操作する。開閉弁B−1−1,B−1−3を開とし、流量計B−1−2で調整する。
【0031】
第2,4被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−1を操作する。即ち、開閉弁A−1−1,A−1−3を開とし、流量計A−1−2で調整する。次に被覆ガスB−1,B−2を操作する。開閉弁B−1−1,B−1−3,B−2−1,B−2−3を開とし、流量計B−1−2,B−2−2で調整する。
【0032】
第3被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスA−2(H )を操作する。即ち、開閉弁A−2−1,A−2−3を開とし、流量計A−2−2で H流動ガスの流量を調整する。次に、この H流動ガスに、被覆ガスB−3(CH )及びハロゲン化ジルコニウムガスの各々の流量を調整しつつ混合する。被覆ガスB−3(CH )は、開閉弁B−3−1,B−3−3を開とし、流量計B−3−2でCH ガスの流量を調整する。ハロゲン化ジルコニウムガスは、開閉弁B−4−1、B−4−2、B−4−4を開とし、流量計B−4−2で流動ガスA−1(Ar)の流量を調整し、ハロゲン化ジルコニウムガスを調整する。
【0033】
図1及び図2に示すとおり、ハロゲン化ジルコニウム発生槽10内部は、流動ガスA−2が流れ、尚且つ、棚構造をした棚(中空パイプ)17と、ZrCl 粉末12が保持されるバット16がある。棚段は、温度の均熱領域が保持できれば特に制限はない。本実施例では棚段を中空パイプで構成し、流動ガスA−2から分岐され、バット面に対向した多数のガス穴からバット面上に流れ込むようにした。
【0034】
尚、流動ガスはバット面に対して垂直に上方から下方に向けてZrCl 粉末12に当てられることが望ましい。更に、このガス穴は一定間隔で数が多いほどよく、粉末も均等にバット16内に敷き詰めた方がよいというのは言うまでもない。
【0035】
このような状態にあるZrCl 粉末12は、これをヒータ14で加熱して得られた昇華ガスと、メタンガス(CH )と水素ガス(H )とが混合される。混合ガスは、開閉弁C−1−1を通過し、流動床装置本体11へ供給される。
【0036】
ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽10には、槽内のガス発生温度を200〜600℃の範囲、精度±1℃で温度調整することのできる温度調整手段として、ヒータ14と槽外部を覆う断熱材13を備える。また、ガス発生槽10の出口部分から流動床反応装置11までの配管15の表面温度を200〜600℃の範囲に加熱・保温する配管温度調整手段として、リボンヒータを配し、その外部に断熱材を配する。
【0037】
ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽10の内部に保持されるハロゲン化ジルコニウムは、ZrCl、ZrBrの何れかが望ましく、設定温度はZrCl、ZrBrの昇華点を基準に調節することが望ましい(尚、ZrCl の昇華点は、約350℃である)。
【0038】
また、加熱・保温材は、配管の表面全体を加熱・保温でき、且つ層の設定温度と同様の温度制御ができることが望ましい。これは、ある設定温度により昇華して発生したハロゲン化ジルコニウムガスが配管内を流れる間に冷却され、固体化(再結晶化)するのを防ぐためである。
【0039】
具体的な一実施例としては、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽10には、ヒータ14の制御によって、設定温度350℃、制度±1℃で制御した。また、ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽10の出口から流動床反応装置11に至るハロゲン化ジルコニウムガス配管経路14には、リボンヒータを全体に付与し、配管表面温度が全て300℃以上になるように調整した。
【0040】
以上のような条件によって、平均直径0.6mmの燃料粒子3.8kgを反応管(内径約200mm)上部より流動ガスAr150L/min中に投入した。その後、約1400℃で被覆ガスCにより1層被覆(平均被覆層厚さ0.06mm±0.01mm、平均被覆層密度1.1g/cm )、約1450℃で流動ガスCにより2層被覆(平均被覆層厚さ0.03mm±0.002mm、平均被覆層密度1.85g/cm )、約1500℃で流動ガスH :380L/min、被覆ガス用のCH ガス2L/min、Arガス7L/minをZrCl ガス−発生槽へ供給し槽温度約300℃で3層被覆(平均被覆層厚さ0.03mm±0.001mm、平均被覆層密度6.6g/cm )を行った。約1450℃で流動ガスAr:170L/min、被覆ガスC:30L/minにより4層被覆(平均被覆層厚さ0.04mm±0.004mm、平均被覆層密度1.85g/cm )を行い、平均直径0.92mmの被覆燃料粒子とした。
【0041】
これを約100℃まで冷却後、製品取出容器へ製品粒子を移した。製品粒子は、傷・被覆層の破損等は見られず、被覆層密度・厚さ共に良好であった。
【図面の簡単な説明】
【0042】
【図1】本発明の流動床−被覆ガス,流動ガスの供給装置の構成を示す説明図である。
【図2】図1のハロゲン化ジルコニウムガス発生槽の構成を示す説明図である。
【図3】従来の流動床−被覆ガス,流動ガスの供給装置の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【0043】
10…ハロゲン化ジルコニウムガス発生槽、
11…流動床装置本体、
12…ハロゲン化ジルコニウム、
13…断熱材、
14…ヒータ、
15…配管、
16…バット
17…棚(中空パイプ)、




 

 


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