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発明の名称 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置
発行国 日本国特許庁(JP)
公報種別 公開特許公報(A)
公開番号 特開2007−114037(P2007−114037A)
公開日 平成19年5月10日(2007.5.10)
出願番号 特願2005−305572(P2005−305572)
出願日 平成17年10月20日(2005.10.20)
代理人 【識別番号】100101432
【弁理士】
【氏名又は名称】花村 太
発明者 高山 智生
要約 課題
被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる高温ガス炉用被覆燃料粒子を得る。

解決手段
被覆層を形成させるための被覆ガス・流動ガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して複数の燃料核を加熱流動させて複数の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する2種以上のガス供給管からのガスを混合して流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備え、集合管は2種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して2種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備えたもの。
特許請求の範囲
【請求項1】
1つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び/又は流動ガスとして同時に供給される2種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する2種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記集合管は、2種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して2種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備えたことを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項2】
前記エジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備えたことを特徴とする請求項1に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項3】
前記低流量側ガス供給管の流入開口が、高流量側ガス流経路に対して30〜60°傾けて形成されていることを特徴とする請求項2に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項4】
前記ノズル部の開口径がノズル部手前の高流量ガス流経路の2/3〜1/4であることを特徴とする請求項2又は3に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項5】
前記高流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、
前記低流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成させるメチルトリクロロシランとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスであることを特徴とする請求項1〜4の何れか1項に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。

発明の詳細な説明
【技術分野】
【0001】
本発明は、例えば、高温ガス炉に用いられる被覆燃料粒子を製造する装置に関する。具体的には、二酸化ウランなどウランの化合物からなる燃料核に多重の被覆層を形成して被覆燃料粒子とする流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置に関する。
【背景技術】
【0002】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないHeガス等のガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のガスを取り出すことが可能である。得られる約900℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【0003】
このような高温ガス炉の燃料には、通常、酸化ウラン等のウランを含む化合物を出発原料としてこれをセラミックス状に焼結した直径約350〜650μmの燃料核が用いられる。具体的には、この燃料核の周囲に複数の被覆を施した被覆燃料粒子が用いられる。
【0004】
この被覆燃料粒子としては、燃料核を中心として計4層の被覆を施したものが一般的となっている。より詳しくは、第1被覆層は密度約1g/cm の低密度熱分解炭素層で、ガス状の核分裂生成物(FP)のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第2被覆層は密度約1.8g/cm の高密度熱熱分解炭素層でガス状FPの保持機能を有する。第3被覆層は密度約3.2g/cm の炭化珪素(以下、SiCと称す)層で固体FPの保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第4被覆層は、第2被覆層と同様の密度約1.8g/cm の高密度熱分解炭素でガス状FPの保持機能と共に第3被覆層の保護層としての機能も持っている。一般的な被覆燃料粒子の直径は500〜1000μmである。
【0005】
次に、被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状を持つ燃料コンパクトと呼ばれる形に成型加工される。更に、燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をし、燃料棒となる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、高温ガス炉の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心を構成している。
【0006】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。先ず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。
【0007】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹きつけて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルは重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミック状二酸化ウランからなる燃料核となる。
【0008】
この燃料核を用いた被覆燃料粒子の製造は、流動床からなる反応装置を用いて行われている。例えば、燃料核を流動床反応容器内に装荷し、種々の被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す(例えば、特許文献1参照)。例えば、第1被覆層の低密度炭素の場合は、約1400℃でアセチレン(C)を、第2被覆層及び第4被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約1400℃でプロピレン(C)を、第3被覆層のSiCの場合は、約1600℃でメチルトリクロロシラン(CHSiCl)を熱分解して被覆する。
【0009】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を、黒鉛粉末とフェノール樹脂等の粘結剤からなる黒鉛マトリックス材と共に中空円筒形又は円筒形にプレス成型又はモールド成型した後、粘結剤のフェノール樹脂等を炭化させるために焼成して得られる。
【0010】
従来、被覆燃料粒子の第3被覆層であるSiC層を形成するとき、流動床内には、流動床反応領域内の燃料粒子(この場合は、第2被覆層まで被覆された2層被覆燃料粒子又はそれに第3被覆層を形成する過程の3層被覆燃料粒子)を均一に流動させることを目的として導入される高流量の水素ガスと、原料であるメチルトリクロロシラン(以下、MTSと称す)を供給するためのキャリアーガスとして導入される低流量の水素ガスが供給される。
【特許文献1】特開平5−273374号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0011】
第3被覆層であるSiC層を形成するとき、これら高流量の水素ガスと低流量の水素ガスとの流量は、流量比で100:1〜50:1と大きな差があるため、高流量の水素ガスと低流量の水素ガスとが集合する集合管では、低流量の水素ガスが高流量の水素ガスに圧迫され、原料であるMTSが流動床内に均一且つ安定に供給することができないと共に、第3被覆層被覆中における集合管内の圧力は、0.1〜0.3MPaで一定しなかった。
【0012】
より詳しく説明すると、図2は従来の流動床反応装置における集合管の構成を示す説明図である。図2に示す通り、第3被覆層の形成時には、流動床反応装置内部の燃料粒子を均一に流動させるための高流量の水素ガスと、MTSを供給するための低流量の水素ガスが集合管21内部で混ざり合い、流動床反応装置への配管23に供給されるものである。
【0013】
集合管21には高流量の水素ガス配管22と低流量の水素ガス配管24とが集合管21の配管表面で直角に接続されたものであった。更に、低流量の水素ガスとその成分に含まれるMTSとが集合管に供給される直前の配管24で、集合管21に入りにくかったMTSが停留し、MTSが常温で液体の物質であるためにMTSがその場で残留するという事象も確認された。
【0014】
本発明は、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。被覆燃料粒子のSiC層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つMTS流を供給する集合管において、低流量のMTS及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができる集合管を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0015】
請求項1に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、1つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び/又は流動ガスとして同時に供給される2種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する2種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記集合管は、2種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して2種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備えたことを特徴とするものである。
【0016】
請求項2に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項1に記載のエジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備えたことを特徴とするものである。
【0017】
請求項3に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項2に記載の低流量側ガス供給管の流入開口が、高流量側ガス流経路に対して30〜60°傾けて形成されていることを特徴とするものである。
【0018】
請求項4に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項2又は3に記載のノズル部の開口径がノズル部手前の高流量ガス流経路の2/3〜1/4であることを特徴とするものである。
【0019】
請求項5に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項1〜4の何れか1項に記載の高流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、
前記低流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成させるMTSとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【0020】
本発明は、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる。詳しくは、被覆燃料粒子のSiC層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つMTS流を供給する集合管において、低流量のMTS及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【0021】
本発明においては、1つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び/又は流動ガスとして同時に供給される2種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する2種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、集合管は2種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して2種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備える。これにより、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる。
【0022】
本発明のエジェクター手段としては、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して低流量側ガス供給管からのガスを吸引するものであればよい。例えば、集合管内部の高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経路内で速い流れがあれば、その流れに対してほぼ直交する低流量側ガス供給管の開口が形成されていれば、負圧によって低流量のガスが吸引される。より好ましくは、高流量側ガス流経路を縮径して高流量ガスの流れを速くする方が負圧の発生が安定し、更に、一度縮径した後に拡径することにより、エゼクターポンプの原理により、更に高流量ガスの流量に対して大きな負圧が発生する。
【0023】
この高流量側ガス流経路を縮径した後に拡径して負圧を発生させることは、高流量側ガス流経路中に低流量側ガス供給管の先端部を差し込むことによっても達成することができるが、安定性に欠ける。そこで、より具体的には、本発明の好ましい態様として、エジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備える。
【0024】
更に、より安定な低流量のガスを安定に供給するために、低流量側ガス供給管の流入開口が高流量側ガス流経路に対して30〜60°傾けて形成されていることや、ノズル部の開口径がノズル部手前の高流量側ガス流経路の2/3〜1/4であること等の工夫も行われる。
【0025】
また詳しくは、高流量側ガス供給管が燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、低流量側ガス供給管が燃料核の表面に形成される第3被覆層のSiC層を形成させるMTSとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスである。これにより、被覆燃料粒子のSiC層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つMTS流を供給する集合管において、低流量のMTS及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができる。
【実施例】
【0026】
図1は本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置における集合管の一実施例の構成を示す説明図である。図に示す通り、本実施例における流動床の集合管11は、高流量水素ガスの配管12が流動床へ向かうガス配管13の対面から接続され、側面から低流量MTS水素混合ガスの配管14が接続されている。
【0027】
集合管11の内部には、流れ方向先端に開口を備えた円錐状のノズル部16が設けられており、集合管11の内部の高流量水素ガスは縮径されつつノズル部16先端のノズル部出口から流速を増して排出される。低流量MTS水素混合ガスの配管14は、集合管11の内部にまで差し込まれており、その配管14の開口端はノズル部16出口に近接した位置に配されている。
【0028】
ノズル部16の開口内径a2はノズル部16より上流側の集合管11の内径a1の2/3〜1/4になっている。また、ノズル部16より下流側の集合管の内径a5は、集合前の集合管の内径a1と同一でもノズル部16出口の内径a2と同一でもよいが、ノズル部16で縮径した後に拡径することにより、ノズル部下流側の負圧が高まるため、ノズル部16出口の内径a2よりも拡径する方が好ましい。
【0029】
尚、低流量MTS水素混合ガスの配管14の差し込み角度b1は、高流量水素ガスの流れ方向に直交させても充分な吸引作用が働くが、高流量水素ガスに効率の良い混合によって、より安定な低流量のガスを安定に供給することを目的として30〜60°とした。また、集合管11の材質は、水素ガスの配管として用いることができる材質であればよく、汎用のステンレス材が使用可能である。
【0030】
具体的な集合管11は、図に示されるノズル部上流側の集合管内径a1=30mm、ノズル部開口内径a2=15mm、ノズル部縮径幅a3=a4=7.5mm、ノズル部下流側の集合管内径a5=30mmとし、集合管11の全長は、100mmとした。また、図1で示される低流量MTS水素混合ガスの配管の差し込み角度及びノズル部傾斜角度b1=b2=45°とした。
【0031】
また、流動床反応容器内には、約4.5kgの第2被覆層まで被覆された被覆燃料粒子を投入し、被覆燃料粒子流動用の水素ガスを流量(高流量水素ガス)1分間当たり約350Lで、MTSキャリアー用の水素ガスを流量(低流量水素ガス)1分間当たり約5Lで、流動床内に供給し、第3被覆層SiC層を被覆したところ、被覆された被覆燃料粒子の第3被覆層の厚さは30.3〜30.5μmの範囲内であり、均一な厚さを持つ第3被覆層を被覆することができた。また、集合管に圧力計を設置し、集合管内の水素ガスの圧力を計測した結果、第3被覆層被覆中約0.2MPaで一定した。
【0032】
以上のように、被覆燃料粒子の製造設備である流動床において本発明のガス集合管を使用することにより、被覆燃料粒子流動用の高流量水素ガスとMTSキャリアー用の低流量水素ガスを均一且つ安定に集合させることができ、これにより流動床内にMTSが均一且つ安定に供給され、安定した品質の第3被覆層を持つ被覆燃料粒子を製造することが可能になった。また、集合管に入る直前の配管内に残留したMTSは確認されなかった。
【図面の簡単な説明】
【0033】
【図1】本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置における集合管の一実施例の構成を示す説明図である。
【図2】従来の流動床反応装置における集合管の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【0034】
11…集合管、
12…高流量水素ガスの配管(高流量側ガス供給管)、
13…流動床へ向かうガス配管、
14…低流量MTS水素混合ガスの配管(低流量側ガス供給管)、
16…円錐状のノズル部、
a1…ノズル部上流側の集合管内径、
a2…ノズル部開口内径、
a3…ノズル部縮径幅、
a4…ノズル部縮径幅、
a5…ノズル部下流側の集合管内径、
b1…低流量MTS水素混合ガスの配管の差し込み角度、
b2…ノズル部傾斜角度、




 

 


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