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Np含有検査方法およびNp含有検査装置 - 株式会社東芝
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発明の名称 Np含有検査方法およびNp含有検査装置
発行国 日本国特許庁(JP)
公報種別 公開特許公報(A)
公開番号 特開2007−85982(P2007−85982A)
公開日 平成19年4月5日(2007.4.5)
出願番号 特願2005−277515(P2005−277515)
出願日 平成17年9月26日(2005.9.26)
代理人 【識別番号】100103333
【弁理士】
【氏名又は名称】菊池 治
発明者 熊埜御堂 宏徳 / 吉岡 研一 / 植田 精 / 黒木 政彦
要約 課題
原子燃料が所定量の237Npを含有していることを非破壊で確認できるようにする。

解決手段
原子燃料8から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率をガンマ線検出器1で測定し、その計数率が肯定基準値より大きい場合に、原子燃料8は237Npを所定量含有していると判定する。ここで、原子燃料8は237Npを所定量含有しているか否かの判定をしなかった場合には、照射装置10により原子燃料8に中性子を照射する。照射後に原子燃料8から放射されるガンマ線のうち、238Npから放出されるガンマ線の計数率を測定し、その計数率が判定基準値より大きい場合に、原子燃料8は237Npを所定量含有していると判定し、その計数率が判定基準値より小さい場合に原子燃料8は237Npを所定量含有していないと判定する。
特許請求の範囲
【請求項1】
原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査方法において、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、
前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が肯定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定する比較第一工程と、
前記比較第一工程で前記原子燃料は237Npを所定量含有しているか否かの判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、238Npから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、
前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率が判定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、その計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、
を有することを特徴とするNp含有検査方法。
【請求項2】
前記比較第一工程は、さらに、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が否定基準値より小さい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定することを特徴とする請求項1記載のNp含有検査方法。
【請求項3】
前記ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、312keVのガンマ線であることを特徴とする請求項1または請求項2記載のNp含有検査方法。
【請求項4】
前記ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、984keVおよび1029keVの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項1ないし請求項3記載のNp含有検査方法。
【請求項5】
原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査方法において、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第一工程と、
前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が肯定基準比率より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定する比較第一工程と、
前記比較第一工程で前記原子燃料は237Npを所定量含有しているか否かの判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、238Npから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび33Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第三工程と、
前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が否定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記否定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は37Npを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、
を有することを特徴とするNp含有検査方法。
【請求項6】
前記比較第一工程は、さらに、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が判定基準比率より小さい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定することを特徴とする請求項5記載のNp含有検査方法。
【請求項7】
前記ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、312keVのガンマ線の計数率であることを特徴とする請求項5または請求項6記載のNp含有検査方法。
【請求項8】
前記ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、984keVおよび1029keVの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項5ないし請求項7のいずれか一項記載のNp含有検査方法。
【請求項9】
前記基準ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、186keVおよび375keVの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項5ないし請求項8のいずれか一項記載のNp含有検査方法。
【請求項10】
前記基準ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、375keV、948kev、1001keVおよび1029keVの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項5ないし請求項9のいずれか一項記載のNp含有検査方法。
【請求項11】
前記ガンマ線測定第一工程は、さらに、測定した312keVのガンマ線の計数率から、375keVのガンマ線の計数率に所定の計数をかけたものを減じて、補正後のガンマ線の計数率を求めるものであることを特徴とする請求項5ないし請求項10のいずれか一項記載のNp含有検査方法。
【請求項12】
前記照射工程は、中性子源から放出された中性子を前記原子燃料と前記中性子源の間に配置された中性子減速材で減速させて、前記原子燃料に照射するものであることを特徴とする請求項1または請求項11記載のNp含有検査方法。
【請求項13】
原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査装置において、
ガンマ線検出器と、
中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率が肯定基準値より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率が判定基準値より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率が前記否定基準値より小さい場合に前記原子燃料は23Npを所定量含有していないと判定する判定装置と、
前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、
を有することを特徴とするNp含有検査装置。
【請求項14】
原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査装置において、
ガンマ線検出器と、
中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率の前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が肯定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が否定基準値より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する判定装置と、
前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、
を有することを特徴とするNp含有検査装置。
【請求項15】
中性子源を配置する空間、前記原子燃料を配置する空間、並びに、前記中性子源を配置する空間と前記原子燃料を配置する空間の間に中性子減速材を配置する空間を備えた照射架台と、
を有することを特徴とする請求項13または請求項14記載のNp含有検査装置。
発明の詳細な説明
【技術分野】
【0001】
本発明は、原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査方法およびNp含有検査装置に関する。
【背景技術】
【0002】
原子燃料を製造した際には、その原子燃料が原子炉で所定の特性を持つように、核分裂性物質の濃度や分布を確認しておくことが重要である。このため、原子燃料製造時には、非破壊で核分裂性物質、特に濃縮ウランの含有量を確認するために、外部中性子源によって中性子を原子燃料に照射し、原子燃料から発生する核分裂中性子やガンマ線を測定する方法が行われている。
【0003】
このような核分裂性物質とは別に、質量数237のネプツニウム(237Np)を予め原子燃料に添加することによって、例えば核拡散に対する抵抗性を高めるなどの効果を得るための原子燃料が特許文献1などに開示されている。
【0004】
使用済核燃料を再処理して抽出されるPuは核爆弾への転用の恐れがあり、国際的に強い規制の対象となっている。Pu同位体のうち核分裂断面積の大きい239Puと241Puの比率が高いものほど、核爆弾に転用される危険性が高い。逆に238Pu、240Puおよび242Puは核分裂断面積が比較的小さく、さらに自発核分裂によって常時中性子を放出するため、これらの成分は核爆弾製造への妨げとなる。Pu偶数核成分が放出する自発中性子は、核分裂連鎖反応を早い時点から誘起させるので、爆発の大きさを低下させるためである。さらに、238Puはα崩壊で生じる発熱量が極めて高いので、特別な施設以外での取り扱いを困難とし、盗取目的の不正なアクセスに対する防護の役割も果たす。
【0005】
このようにPu組成のうち偶数核成分、特に238Puは核爆弾への転用を妨げる特性をもつため、238Pu組成の多い使用済燃料は核拡散に対する抵抗性が高く、核の平和利用へ寄与する有効な手段となり得る。原子炉で取り出される使用済燃料をこのような核拡散抵抗性の高い使用済燃料とすることを、ネプツニウム、アメリシウムおよびキュリウムに代表されるマイナーアクチニドを予め原子燃料製造時に添加することによって実現することが検討されている。
【特許文献1】特開平7−244182号公報
【非特許文献1】Katoh他、“Measurement of Thermal Neutron Capture Cross Section and Resonance Integral of the 237Np(n,γ)238Np Reaction”、Journal of NUCLEAR SCIENCE and TECHNOLOGY、社団法人日本原子力学会、2000年、Vol. 40、No.8、p.559-568
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
使用済燃料の核拡散抵抗性を高めるために、使用前の原子燃料に予め237Npを添加する場合、製造された原子燃料が確実に237Npを含有していることを非破壊で確認する手段をもつことは、このような燃料を実際に運用する上で極めて重要である。しかしながら、237Npを予め添加した原子燃料のNp含有量を製造時に非破壊で確認することは、これまでに行われていない。また、使用済み燃料を再処理して得られる回収ウランを母材に用いた原子燃料の場合には、母材に種々の放射性核種を含むため、単に237Npのガンマ線スペクトルを測定するだけでは、237Npの含有を確実に確認できない可能性がある。
【0007】
本発明は、上記の課題を解決するため、原子燃料が所定量の237Npを含有していることを非破壊で確認できるようにすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
上記目的を達成するため、本発明は、原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査方法において、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が肯定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定する比較第一工程と、前記比較第一工程で前記原子燃料は237Npを所定量含有しているか否かの判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、238Npから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率が判定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、その計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、を有することを特徴とする。
【0009】
また、本発明は、原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査方法において、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび33Paから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Paから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第一工程と、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が肯定基準比率より大きい場合に、前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定する比較第一工程と、前記比較第一工程で前記原子燃料は237Npを所定量含有しているか否かの判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、238Npから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第三工程と、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が否定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記否定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、を有することを特徴とする。
【0010】
また、本発明は、原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査装置において、ガンマ線検出器と、中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち237Npおよび23Paから放出されるガンマ線の計数率が肯定基準値より大きい場合に前記原子燃料は37Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率が判定基準値より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率が前記否定基準値より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する判定装置と、前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、を有することを特徴とする。
【0011】
また、本発明は、原子燃料が所定量の237Npを含有しているか否かを検査するNp含有検査装置において、ガンマ線検出器と、中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち237Npおよび23Paから放出されるガンマ線の計数率の前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち37Npおよび233Paから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が肯定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち238Npから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち237Npおよび233Pa並びに238Npから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が否定基準値より小さい場合に前記原子燃料は237Npを所定量含有していないと判定する判定装置と、前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【0012】
本発明よって、原子燃料が所定量の237Npを含有していることを非破壊で確認できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【0013】
本発明に係る原子燃料のNp含有検査の実施形態を、図面を参照して説明する。なお、同一または類似の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【0014】
[実施形態1]
図2は、本発明に係る実施形態1のNp含有検査装置のブロック構成図である。なお、図2には、検査対象である原子燃料も併せて示している。
【0015】
Np含有検査装置は、ガンマ線検出器1、判定装置6およびケーブル7から構成されている。ガンマ線検出器1と判定装置6はケーブル7によって接続されている。ガンマ線検出器1は原子燃料8の近傍に位置し、原子燃料8から放出されるガンマ線9を検出する。一般的に、原子燃料8は、核燃料物質を収めた複数の円筒形状の被覆管を角柱状に束ねて燃料集合体を形成している。ガンマ線検出器1は、原子燃料8の長手方向の複数の位置に配置しておいてもよいし、原子燃料8およびガンマ線検出器1が互いに相対的に移動して、複数の位置の測定ができるようにしておいてもよい。また、燃料集合体に組み立てる前に、核燃料物質が被覆管に収められた燃料棒が完成した時点でNp含有検査を行ってもよい。
【0016】
次に、このNp含有検査装置を用いた、原子燃料に所定量の237Npが含まれているか否かを検査するNp含有検査の方法について説明する。
【0017】
図1は本発明に係る実施形態1のNp含有検査の流れ図である。
【0018】
原子炉に装荷される前など、中性子を照射される前の原子燃料8から発生するガンマ線のスペクトルを、ガンマ線検出器1によって測定する(工程S11)。ガンマ線検出器1としてGe半導体検出器などを用いることにより、ガンマ線のスペクトル、すなわち、微小なエネルギー範囲ごとのガンマ線の計数率を測定することができる。
【0019】
なお、原子燃料8に対してガンマ線検出装置1を動かして、複数位置でガンマ線の計数率を測定するか、複数のガンマ線検出器1を用いて、原子燃料8の核燃料物質が含まれる範囲(燃料有効部)の複数の位置において測定してもよい。また、ガンマ線の計数率を領域ごとや、燃料有効部全体で平均してもよい。
【0020】
判定装置6は、測定したガンマ線のうち、237Npの娘核種である233Paが放出する312keVのガンマ線の計数率をC237とする(工程S12)。なお、C237としては、237Npまたはその娘核種である233Paから放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。
【0021】
次に、判定装置6は、C237を肯定基準値および否定基準値と比較する(工程S13)。C237が肯定基準値以上の場合には、原子燃料8は所定量の237Npを含有していると判定する。また、C237が否定基準値未満の場合には、原子燃料は所定量の23Npを含有していないと判定する。この肯定基準値は、測定誤差を考慮しても検査対象の原子燃料8に所定量の237Npが含まれていると判定できる基準であり、否定基準値は、測定誤差を考慮しても検査対象の原子燃料8に所定量の237Npが含まれていないと判定できる基準である。肯定基準値および否定基準値は、標準ガンマ線源を用いた測定あるいは計算によって予め決定しておく。この肯定基準値および否定基準値の決定の際には、ガンマ線検出器1の測定精度、検査対象の原子燃料8の形状、核燃料物質の濃度等を考慮する。
【0022】
C237が肯定基準値未満であって、否定基準値以上の場合には、検査対象の原子燃料に中性子を照射する(工程S14)。なお、237Npの中性子照射によって生成される238Npの半減期は約2.1日なので、1日ないし4日間程度の照射が実用的である。
【0023】
図3は、原子燃料に中性子を照射する照射装置を示す図であって、(a)は平面図、(b)は(a)のA−A矢視縦断面図である。
【0024】
照射装置10は、照射架台11、中性子源12および中性子減速材14から構成されている。照射架台11の中央には、中性子源案内管13が配設され、中性子源12を内包できるようになっている。また、照射架台11は、中性子源案内管13を囲むように、原子燃料8を配置する空間を有している。中性子源12は中性子源案内管13の中に導入される。中性子減速材14は、燃料集合体8を配置する空間と中性子源案内管13の間に配置されている。
【0025】
上述の通り、Np含有検査は、燃料集合体に組み立てる前に、核燃料物質が被覆管に収められた燃料棒が完成した時点で行ってもよい。このような場合には、照射装置10は燃料棒を配置できる空間を有するように組み立てておく。
【0026】
また、中性子源案内管13はアルミニウムなどのように中性子減速効果の小さい物質を用いるとよい。中性子源12より放出された高速中性子は、中性子減速材14中で減速されて熱化され、熱中性子となる。このとき、中性子源12と原子燃料8の間の中性子減速材14が少ないと熱化が十分に行われない。逆に中性子減速材14が多すぎると、原子燃料8に照射される熱中性子の量が減少する。このため、中性子減速材14の材質にもよるが、中性子源12と原子燃料8との距離は、2ないし5cmが望ましい。
【0027】
さらに、中性子は中性子減速材14の内部では各方向に散乱されるが、原子燃料8の周囲が空気であると、照射装置10の外に漏れる確率が高くなる。このため、照射対象である燃料集合体の周囲に中性子減速材14を配置することにより、熱中性子が外周部からも散乱、反射するため、照射する効率が高くなる。また、照射装置10の周囲での中性子の被曝を防止するために、照射架台11の周囲に遮蔽材(図示せず)を配置してもよい。
【0028】
照射装置10に検査対象の原子燃料8を配置することによって、中性子を照射する。37Npの中性子捕獲断面積は、中性子エネルギーが0.5eV付近に大きな共鳴ピークを有している。このため、原子燃料8に含まれる237Npの一部は、中性子減速材14によって減速された中性子を捕獲して238Npとなる。中性子減速材14には、ポリエチレン、水、パラフィン、グラファイトなどを用いることができる。中性子源12としては252Cfなどを用いることができる。
【0029】
一般的に、核分裂性物質としてプルトニウムを含まないウラン燃料は気中で取り扱われており、本発明に係るNp含有検査測定も気中で行うことができる。一方、核分裂性物質としてプルトニウムを含むプルトニウム燃料を扱う場合は、放射線被曝防護の観点から、原子燃料8を水中で扱う場合がある。原子燃料8を水中で取り扱う場合には、中性子検出器1および照射装置10を水中に配置する。図4は、このような場合の照射装置10を示したものである。
【0030】
図4は、水中で原子燃料に中性子を照射する照射装置を示す図であって、(a)は平面図、(b)は(a)のB−B矢視縦断面図である。
【0031】
水中で原子燃料8に中性子を照射する場合には、照射装置10全体を水中に沈める。気中で原子燃料8に中性子を照射する場合には、中性子源12の近傍に中性子減速材14を配置していた(図3)が、水中で原子燃料8に中性子を照射する場合には、水15が中性子を減速するため、別途中性子減速材14を照射装置10に配置する必要はない。
【0032】
このような照射装置10に、燃料集合体8を挿入設置して所定時間照射した後に順次取り出してガンマ線スペクトル測定を行うことで、中性子照射を効率的に実施することができる。
【0033】
工程S14での中性子照射後に、原子燃料8から放出されるガンマ線のスペクトルを、再度、ガンマ線検出器1により測定する(工程S15)。
【0034】
判定装置6は、測定したガンマ線のうち、238Npが放出する984keVおよび1029keVのガンマ線の計数率の和をC238とする(工程S16)。なお、984keVおよび1029keVのどちらか一方の計数率をC238としてもよい。なお、C238は、238Npが放出するガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。
【0035】
次に、判定装置6は、C238と判定基準値とを比較する(工程S17)。C238が判定基準値以上であるときには、原子燃料8は所定量の237Npを含有するNp含有燃料であると判定し、C238が判定基準値未満であるときには、原子燃料8は所定量の37Npを含有しないNp非含有燃料であると判定する。判定基準値は、工程S14での中性子照射後に、検査対象の原子燃料8に所定量の237Npが含まれていると判定できる基準である。判定基準値についても、肯定基準値および否定基準値と同様に、予め、標準ガンマ線源による測定あるいは計算によって決定しておく。
【0036】
実施形態1では、工程S12においてC237を否定基準値とも比較して、原子燃料8に中性子を照射せずに、原子燃料8が237Npを含まないことが判定できるようにしている。しかし、工程S15においても、237Npを含まないことは判定できるため、工程S12では肯定基準値との比較だけでもよい。
【0037】
図5は、非特許文献1に示された、237Npに中性子を照射して生じた238Npなどから放出されるガンマ線を測定したガンマ線スペクトルである。横軸はガンマ線のエネルギーに対応したチャンネルであり、縦軸はそれぞれのチャンネルにおけるガンマ線の所定の時間での計数である。図5に示されるとおり、238Npは多数のエネルギーレベルのガンマ線を放出するが、そのうち984keVと1029keVのガンマ線の放出率が高い。したがって、984keVおよび1029keVのガンマ線の一方の計数率または両方の計数率の和をC238とすると、C238の測定精度を高くなる。
【0038】
このように、実施形態1のNp含有検査測定によって、製造後の原子燃料に所定量の237Npが含有しているか否かを判定することができる。
【0039】
[実施形態2]
図6は、本発明の実施形態2のNp含有検査の流れ図である。
【0040】
実施形態2は、原子燃料8に含まれる235Uや238Uなどが放出するガンマ線を基準として選定し、これらと237Npおよび237Npの娘核種である233Paの放出するガンマ線の計数率との比率を測定する方法である。実施形態1のNp含有検査における工程S12、工程S13、工程S16および工程S17を、実施形態2ではそれぞれ工程S22、工程S23、工程S26および工程S27に置き換えている。また、この置き換えに対応して実施形態1の判定装置6の動作を変更している。
【0041】
工程S22において、判定装置6は、237Npの娘核種である233Paの放出する312keVガンマ線の計数率をAとし、235Uが放出する186keVガンマ線の計数率をBとし、これらの比率、すなわちA/BをR237とする。なお、Aとしては、37Npまたはその娘核種である233Paから放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよく、Bとしては、原子燃料8に含まれる237Np以外の物質から放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。たとえば、Bとして、238Uの娘核種234Paが放出する1001keVガンマ線の計数率を用いてもよい。
【0042】
判定装置6は、R237が肯定基準比率以上の場合には、原子燃料8には所定量の237Npが含まれていないと判定する。
【0043】
R237が肯定基準比率未満であって、否定基準比率以上の場合には、実施形態1と同様に、照射装置10を用いて、検査対象の原子燃料8に中性子を照射する(工程S14)。
【0044】
工程S26において、判定装置6は、工程S12で測定したガンマ線のスペクトルから、238Npが放出する984keVガンマ線と1029keVガンマ線の計数率の和をCとし、238Uの娘核種234Paが放出する1001keVガンマ線の計数率をDとし、その比率、すなわち、C/DをR238する。なお、Cとしては238Npが放出するガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよく、Dとしては、原子燃料8に含まれる237Npおよび238Np以外の物質から放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。
【0045】
工程S27において、判定装置6は、工程S26で求めたR238を判定基準比率と比較し、R238が判定基準比率以上の場合には、原子燃料8には所定量の237Npが含まれている判定し、R238が判定基準比率未満の場合には、原子燃料8には所定量の37Npが含まれていないと判定する。
【0046】
なお、肯定基準比率、否定基準比率および判定基準比率は、実施形態1の肯定基準値、否定基準値および判定基準値と同様の方法で算出することができる。
【0047】
図7は、238Uと235Uからなる原子燃料(ウラン燃料)から放出されるガンマ線スペクトルを、中性子未照射の状態で測定した例である。ウラン燃料では、238Uと35Uが組成の多くを占めており、図7から、235Uの186keVガンマ線と238Uの娘核種である234Paの1001keVガンマ線は精度よく測定することができることが分る。また、235Uの186keVガンマ線は312keVガンマ線に比較的エネルギーが近く比較しやすいという利点をもつ。238Uの娘核種である234Paの1001keVガンマ線は312keVガンマ線とはやや離れているが、238Uはウラン燃料の母材であり量の基準とするには適している。238Npの984keVガンマ線と1029keVガンマ線との比較では、それらの中間に1001keVガンマ線のピークが観測される。
【0048】
Ge半導体検出器のエネルギー分解能は1.33MeVガンマ線に対して半値幅2keV程度のものが使用できるので、984keV、1001keVおよび1029keVのガンマ線のピークを弁別して測定することは容易に実現できる。
【0049】
プルトニウムを核分裂物質として混入したプルトニウム燃料については、R237として、233Paの312keVガンマ線の計数率と239Puの375keVガンマ線の計数率との比率を用いてもよい。239Puは多数のエネルギーのガンマ線を放出し、エネルギーが100keV以上で放出率の大きなものとしては129keV、375keVおよび414keVがある。プルトニウム燃料では核分裂物質である239Puの濃度が高いので、上記の129keV、375keV、414keVガンマ線が233Paの312keVガンマ線との比をとる基準のガンマ線として利用することができる。なかでも312keVとエネルギーが近く、放出率の大きな375keVガンマ線が最も適している。
【0050】
また、R238を求めるときには、Dとして、239Puの375keVガンマ線の計数率を用いてもよい。プルトニウム燃料では利用形態として、酸化ウランと酸化プルトニウムを混合した混合酸化物燃料(MOX燃料)が考えられ、このときには、238Uが多く含まれるため1001keVガンマ線を基準のガンマ線として利用することができる。ウランを含まない岩石燃料などの形態をとる場合には、239Puの375keVガンマ線を基準のガンマ線として用いることができる。
【0051】
実施形態1のC237やC238のように、ガンマ線計数率の絶対値を測定し、基準値と比較するためには、ガンマ線計数率と検出器および測定体系に固有の測定感度との関係が把握されることが基準値を決めるために重要である。すなわち、原子燃料8に237Npが有意に含有していると判定できるガンマ線計数率は、検出器の感度や測定体系に依存する。したがってC237やC238に関する基準値は標準線源を用いた測定や計算等によって決めることができるが、検出器感度や測定体系に応じて決める必要がある。
【0052】
これに対し、実施形態2のように、比率を測定する方法では、測定体系の依存性が小さくなるという長所をもつ。すなわち、比をとるふたつのガンマ線のエネルギーと使用する検出器が決められたとき、検出器感度の比は固定される。また、測定体系による測定効率の比も、絶対値を測定する場合に比べて体系依存性が小さくなる。比を測定することにより、測定体系において、測定対象と検出器との距離などの位置関係や測定対象物の量などが変動することによる測定値の不確かさを低減することができる。
【0053】
[実施形態3]
図8は、本発明に係る実施形態3のNp含有検査の流れ図である。
【0054】
実施形態3は、プルトニウム燃料についてNp含有検査を行うとき、ガンマ線スペクトル測定で得られる233Paの312keVガンマ線ピークに239Puの312keVガンマ線が妨害ピークとして混じっていることに対する対策を施したものである。実施形態2のNp含有検査における工程S22を、実施形態3では工程S32に置き換えている。また、この置き換えに対応して実施形態2の判定装置6の動作を変更している。
【0055】
工程S32において、判定装置6は、312keVのガンマ線の計数率をA、375keVのガンマ線の計数率をBとし、(A−αB)/BをR237としている。ここで、αは定数で、0.02(2%)としている。
【0056】
239Puは312keVのガンマ線を放出し、その放出割合は1崩壊あたり2.58×10−5%である。また、239Puは375keVのガンマ線を放出し、その放出割合は1崩壊あたり1.55×10−3%である。つまり、239Puが放出する312keVのガンマ線は、239Puが放出する375keVのガンマ線の1.7%にあたる。233Paの312keVガンマ線の計数率が比較的小さい場合には、239Puの312keVの妨害が測定値に影響を及ぼす場合も考えられる。
【0057】
239Puから放出される312keVのガンマ線の計数率は、375keVのガンマ線の計数率および上述の放出割合の比率から推定することができる。放出率の比率からガンマ線の計数率の比率への換算の際には、若干のエネルギー依存性の補正は必要である。しかし、ここではエネルギーが近いので、その依存性は小さいものと仮定し、312keVガンマ線の計数率は375keVガンマ線の概ね2%であるとすることができる。この比率をαとして375keVガンマ線の計数率に乗じ、これを312keVのガンマ線ピークの計数率から差し引くことにより233Paが放出した312keVガンマ線の計数率を、より正確に求めることができる。
【0058】
このように、実施形態3では、MOX燃料のように原子燃料中に239Puが含まれていて、237Npが放出するガンマ線の計数率の測定に、239Puが放出するガンマ線の影響が無視できない場合に、その影響を小さくして、Np含有検査の検査精度を高めることができる。
【0059】
なお、以上の説明は単なる例示であり、本発明は上述の各実施形態に限定されず、様々な形態で実施することができる。たとえば、ガンマ線の測定を燃料棒に組み立てる前のペレットの状態で行ってもよい。燃料中のウランの濃縮度などを測定する際に、ガンマ線検出器などを共用して、同時にNp含有検査を行ってもよい。
【0060】
また、ガンマ線の計数率や計数率の比を基準と比較する際の判断において、基準と等しい場合の動作は、基準より大きい場合および基準より小さい場合のどちらと同じであってもよい。つまり、基準との比較における「以上」、「以下」、「より大きい」、「より小さい」は、それぞれ「より大きい」、「より小さい」、「以上」、「以下」と置き換えてもよい。
【図面の簡単な説明】
【0061】
【図1】本発明に係る実施形態1のNp含有検査の流れ図。
【図2】本発明に係る実施形態1のNp含有検査装置のブロック構成図。
【図3】本発明に係る実施形態1の照射装置を示した図で、(a)は平面図、(b)は(a)のA−A矢視縦断面図。
【図4】本発明に係る実施形態1の他の照射装置を示した図で、(a)は平面図、(b)は(a)のB−B矢視縦断面図。
【図5】237Npに中性子を照射して生じた238Npなどから放出されるガンマ線スペクトルの例。
【図6】本発明に係る実施形態2のNp含有検査の流れ図。
【図7】ウラン燃料から放出されるガンマ線スペクトルの例。
【図8】本発明に係る実施形態3のNp含有検査の流れ図。
【符号の説明】
【0062】
1…ガンマ線検出器、6…判定装置、7…ケーブル、8…原子燃料、9…ガンマ線、10…照射装置、11…照射架台、12…中性子源、13…中性子源案内管、14…中性子減速材、15…水




 

 


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